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近期，中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所極端環(huán)境量子物質中心團隊利用金剛石對頂砧加壓裝置研究了高壓下二氧化硫的物性，首次在二氧化硫中發(fā)現(xiàn)了壓力誘導的可逆非晶多形態(tài)相變，相關研究成果以Pressure-induced amorphization and existence of molecular and polymeric amorphous forms in dense SO2 為題發(fā)表在《美國國家科學院院刊》(PNAS)上。

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　　二氧化硫是一種簡單的分子氣體，在工業(yè)生產(chǎn)、地球物理和大氣環(huán)境中都起著重要的作用。與氮氣、氧氣和二氧化碳等常見氣體不同，二氧化硫是彎曲的極性分子，在高壓下會呈現(xiàn)出不同的性質和相圖。在本工作中，科研人員發(fā)現(xiàn)壓力會誘導二氧化硫非晶化，并且存在兩種高壓非晶相：分子非晶相(二配位的硫)和聚合物非晶相(三配位的硫)。這是首次在二氧化硫體系中發(fā)現(xiàn)的非晶多形態(tài)。

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　　固體所極端環(huán)境量子物質中心研究人員利用金剛石對頂砧這一高壓裝置將二氧化硫加壓至60GPa，結合低溫手段，并利用拉曼光譜、同步輻射X射線衍射等技術，獲得了0-60GPa壓力區(qū)間77-300K溫度區(qū)間的相變以及結構信息。在溫度為77K路徑下，當施加的壓力低于16GPa時，二氧化硫處于晶體相。加壓到16GPa后，二氧化硫開始了壓力誘導的非晶化相變，從晶體相進入分子態(tài)的非晶相(二配位的硫)。進一步加壓到26GPa，二氧化硫發(fā)生了從分子非晶相(二配位的硫)到鏈狀的聚合非晶相(三配位的硫)的相變。通過不同溫度路徑的實驗，發(fā)現(xiàn)在77-300K整個溫度區(qū)間二氧化硫都遵從晶體相—分子態(tài)非晶相—聚合物非晶相的相變路徑，而且該相變路徑可逆，進一步研究發(fā)現(xiàn)不同溫度路徑下的非晶化相變壓力有所不同，但保持在10-16GPa之間。研究人員通過分子動力學模擬也驗證了該相變路徑，并且發(fā)現(xiàn)分子非晶相到聚合物非晶相的相變實質上是二氧化硫分子中的S原子從二配位變?yōu)槿湮?，從而形成了鏈狀的聚合物。研究人員通過實驗和理論手段的完美結合，證實了二氧化硫體系中存在非晶多形態(tài)。

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　　高壓下物質的晶體相之間發(fā)生結構相變比較常見，而非晶相之間的相變非常少見。有些材料具有多種非晶相，而且不同非晶相之間可以發(fā)生轉換，稱為非晶多形態(tài)相變。非晶多形態(tài)在1984年在水/冰體系中發(fā)現(xiàn)，系為低密度的非晶冰(LDA)和高密度的非晶冰(HDA)，隨后在二氧化硅、硅和二氧化鍺等體系中也發(fā)現(xiàn)非晶多形態(tài)。在凝聚態(tài)物理中，非晶多形態(tài)現(xiàn)象十分有趣，但是發(fā)現(xiàn)此現(xiàn)象的體系還較少，研究尚不系統(tǒng)深入。此工作不僅為非晶多形態(tài)現(xiàn)象提供了一個新的實例，并為理解其他材料的非晶態(tài)相變提供了參考。

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　　該工作得到國家自然科學基金、中科院國際訪問學者項目、中科院創(chuàng)新基金、院長基金等支持。

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